2026年04月16日
传统液体闪烁计数器通常集成1个或2个光电倍增管(PMT)探测器,而新型仪器(如HIDEX公司的Hidex 300/600 SL)则采用了优化的计数几何结构——配备3个呈120°夹角分布的光电倍增管(见图7),并可输出两种不同的符合信号。该设计不仅能提升计数效率,还可通过三重-双重符合比(TDCR)实现淬灭效应的自动校正,同时支持无发光干扰计数[Haaslahti 2010]。
TDCR方法最初是为直接测定液体闪烁介质中β衰变和电子俘获(EC)衰变放射性核素的绝对活度而开发。该方法将实验数据与探测器效率的理论计算相结合,其应用前提是需了解放射性核素的衰变纲图数据。关于TDCR理论与实践的详细数学描述可参考文献 [Broda 2007]、[Nähle and Kossert 2011]、[Cassette 2011]及[L’Annunciata
2012]。
图7 Hidex 300 SL型TDCR液体闪烁计数器结构示意图
(图片来源:芬兰图尔库HIDEX公司)
样品检测过程中,3个光电倍增管同步采集信号:
通过检测可获得三组双重符合计数(AB、BC、CA)以及一组三重符合计数(T,即ABC)。三重符合计数与双重符合计数逻辑和(D)的比值,与计数效率直接相关,其关系可通过TDCR公式表示:
对于纯β发射体,TDCR可近似等于总效率ε。该方法无需额外淬灭校正,即可实现直接测定低/中淬灭样品(化学淬灭与颜色淬灭)中β发射体的活度。
当样品淬灭程度较高时,TDCR值会出现偏差(见图8),该偏差可通过校正函数消除。近期,为了使用TDCR改进计数效率的计算,有人提出了基于核心函数建模(CF)的改进数学公式:
通过CF计算效率=[TDCR+a(1−TDCR)b*(9TDCR2/(1+2TDCR)2−TDCR)]c
式中,系数 a、b、c 的取值取决于所用放射性核素及闪烁液的类型[Haaslahti
et al. 2017]。图8展示了基于TDCR测量与计算得到的衰变数/分钟(DPM)值,以及通过核心函数建模法计算出的效率。
图8 使用硝基甲烷时,3H的真实DPM与基于计算得到的值,以及TDCR校准与淬灭程度的关系[Haaslahti et al. 2017]
近期研究表明,只要已知衰变纲图数据,TDCR技术可拓展至单能电子,例如来自55Fe、41Ca等电子俘获型核素的单能电子[Oikari 2012]。应用时需结合俄歇电子的跃迁概率,计算对应的校正因子。对于γ射线和X射线跃迁核素(如40K)产生的光子,需考虑其对电子能谱的贡献;对于切伦科夫电子的测量,其能谱同样可以计算并用于TDCR校准。因此,TDCR效率计算技术如今可被视为一种放射性核素的主要标准化方法。
此外,三个光电倍增管探测器还能够在发光干扰最小的情况下实现高计数效率(见图9)。这使得高发光样品(包括生物油)也可立即进行测量,无需进行样品暗适应(详见实验步骤2.2.2.1)。
图9 通过三重计数模式(紫色)和双重计数模式(黑色,显示高颜色发光峰)直接检测生物油样品的光谱比较;(10mL油样与10mL MaxiLight+闪烁液混合)[HIDEX 2016]
近年来,在欧洲Metrofission项目的支持下,意大利国家新技术、能源与可持续经济发展局(ENEA)、法国国家计量与测试研究所(LNHB)、英国国家物理实验室(NPL)及德国联邦物理技术研究院(PTB)等机构,相继研发出便携式TDCR计数器 [Cassette et al. 2013]。近期的研究中,有文献报道了一款便携式微型TDCR计数系统的设计与性能,该系统的每个探测通道均配备独立的扩展型死时间校正模块[Mitev et al. 2017]。
参考文献:
[1] L’Annunziata
M.F. 2012: “Handbook of Radioactivity Analysis”, Chapter 15, 3rd Edition 2012,
Elsevier.
[2] Broda R., Cassette P. and Kossert K. 2007: Radionuclide metrology using
liquid scintillation counting; Metrologia 44 (2007) 36-52.
[3] Cassette P. 2011: TDCR in a nutshell; in: P. Cassette et.al. “LSC2010
Advances in Liquid Scintillation Spectrometry”, Radiocarbon 2011, Tucson.
[4] Cassette P., Capogni M., Johansson L., Kossert K., Nähle O., Sephton J. and
De Felice P. 2013: Development of portable liquid scintillation counters for
on-site primary measurement of radionuclides using the triple-to-double
coincidence ratio method; in: Proceedings of the 3rd International Conference
on Advancements in Nuclear Instrumentation, Measurement Methods and their
Applications (ANIMMA), Marseille, 2013.
[5] Haaslahti V. 2010: LSC2010 – Hidex, Products for Liquid Scintillation
Counting, presented at the International Conference “LSC2010 Advances in Liquid
Scintillation Spectrometry”, Paris 2010.
[6] Haaslahti V., Lahdenranta M., Raitanen S., Juvonen R. and Oikari R. 2017:
Improved counting efficiency determination by core function modelling in triple
to double coincidence ratio counter; HIDEX Application Note; see also Paper ID
212, “LSC2017 Advances in Liquid Scintillation Spectrometry”, Copenhagen.
[7] HIDEX 2016: Application Note 413-012, Determination of the 14C content in
bio-based products.
[8] Mitev K., Cassette P., Jordanov V., Liu H.R. and Dutsov C. 2017: Design and
performance of a miniature TDCR counting system; J. Radioanal. Nucl. Chem. 314
(2017) 583-589.
[9] Nähle O. and Kossert K. 2011: Comparison of the TDCR method and the
CIEMAT/NIST method for the activity determination of beta emitting nuclides;
in: P. Cassette et al. “LSC2010 Advances in Liquid Scintillation Spectrometry”,
Radiocarbon 2011, Tucson.
[10] Oikari T. 2012: TDCR and efficiency for monoenergetic electrons; Technical
Note DOC 513-009, HIDEX Oy.
引用信息:
HIDEX公司官网:
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